פעילות ציבורית
בשנת 2005, לקראת הוצאתה לפועל של תוכנית ההינתקות מרצועת עזה היה פעיל בארגון פעולות מחאה והפגנות נגד התוכנית, אשר כללו גם חסימת כבישים, ביולי 2005, ככל הנראה בעקבות מעורבותו בפעולות אלו, נעצר על-ידי השב"כ ונחקר בחשד לקשירת קשר לביצוע פשע, סיכון חיי אדם במזיד בנתיב תחבורה וחברות בהתאגדות אסורה, בעקבות מעצרו פורסם כי בביתו נמצאו שמן וחומרים דליקים בכמות גדולה. לאחר שלושה שבועות מעצר שוחרר ללא הגשת כתב אישום.
גם לאחר השלמת תוכנית ההינתקות המשיך סמוטריץ' בפעילות ציבורית בנושאים שונים, כך בנובמבר 2006 היה ממארגני מצעד מחאה נגד מצעד הגאווה בירושלים. למצעד המחאה הביאו הצועדים כלבים ובעלי חיים שונים, מהלך שהתפרש כהדמיית חברי הקהילה הגאה לבעלי חיים ובעקבותיו כונה המצעד בתקשורת – "מצעד הבהמות". כעשור לאחר מכן הביע סמוטריץ' חרטה על אופי המצעד, אך התמיד בהתנגדותו לביטויים פומביים לאורח החיים של הקהילה הגאה.
במהלך 2006 עסק סמוטריץ' בהקמת תנועת "רגבים", עמותה ציבורית העוסקת בפעילות מעקב ותיעוד אחרי שימוש בלתי חוקי שנעשה באדמות מדינה על-ידי אזרחים ישראלים ערבים ותושבים פלשתינים. לאחר הקמת העמותה מונה למנהלה. באותה עת החל בפעילות כאיש חינוך: מונה למנהל ישיבת קדומים (ישיבה גבוהה הממוקמת בישוב קדומים), נמנה עם מייסדי איגוד הישיבות הגבוהות, מונה כחבר בהנהלת ישיבת בני חיל (ישיבה תיכונית הממוקמת גם היא בקדומים), וכחבר בגרעין חינוכי בנתניה.
לצד פעילויות אלו החל בפעילות בעולם הפוליטי והיה לחבר הנהגת תנועת קוממיות (תנועה רבנית פוליטית המשויכת למפלגת תקומה). בבחירות לכנסת ה-18 (2009) שובץ במקום התשיעי ברשימת האיחוד הלאומי (כנציג מפלגת תקומה), מקום לא ריאלי.
חבר כנסת
לקראת הבחירות לכנסת ה-20 (2015) שובץ במקום התשיעי ברשימת "
הבית היהודי" (כנציג מפלגת האיחוד הלאומי – תקומה). לאחר פטירתו של אורי אורבך, קודם למקום השמיני ברשימה. בבחירות זכתה הרשימה בשמונה מנדטים וסמוטריץ' הושבע כחבר כנסת בסיעת "הבית היהודי". בכנסת ה-20 משמש כסגן יושב-ראש הכנסת, וכן משמש כחבר בוועדת הכספים, בוועדת הפנים והגנת הסביבה ובוועדה לביקורת המדינה, וממלא-מקום בוועדת החוץ והביטחון.
כחבר כנסת זכה סמוטריץ' לתשומת לב תקשורתית וציבורית לא מועטה והיה לאחד מנציגיו הפוליטיים הבולטים של הימין האידיאולוגי והשמרני בכנסת. למעמד זה זכה בין היתר בזכות שורה של התבטאויות שמתנגדיו החשיבו כמתגרות, קיצוניות ולעתים גם גזעניות. כך למשל בשנת 2015, לאחר רצח משפחת דוואבשה (משפחה פלשתינית שבניה נרצחו על-ידי יהודים) התנגד לכינוי הפעולה כפעולת טרור, באפריל 2016 התבטא בעד זכותה של אשתו לבקש כי לחדרה בבית החולים כאם יולדת לא יוכנסו גם יולדות ערביות. במרס 2017 הציג את תוכניתו המדינית לשטחי יהודה ושומרון אותה כינה "תוכנית ההכרעה" אשר כללה החלת ריבונות מלאה בשטחי יהודה והשומרון, הענקת מעמד "גר תושב" לפלשתינים ודיכוי צבאי בכוח של התנגדות פלשתינית לתוכנית.
כמחוקק היה סמוטריץ' מעורב בקידום "חוק ההסדרה" העוסק בהסדרת מעמדן המשפטי של התיישבויות יהודיות על אדמה פלשתינית פרטית ביהודה ובשומרון. כמו-כן היה מעורב בחקיקת "חוק השקיפות" שהטיל חובת גילוי פומבי על עמותות המקבלות מימון מישות מדינית זרה ובחוק שנועד למנוע את כניסתם לישראל של אזרחים זרים המתבטאים בעד חרם על ישראל.
במרס 2017 התפרסמו ידיעות בעיתון הארץ ובחדשות 2 בהן נטען כי ביתו של סמוטריץ' בישוב קדומים נבנה שלא כחוק ומחוץ לתוכנית המתאר המוכרזת של היישוב. סמוטריץ' סירב להגיב לידיעות אלו.
